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文章信息
- 苏领彦, 陶晶, 王明良, 赵晓艳, 云水英, 邰剑敏, 魏建荣
- SU Ling-yan, TAO Jing, WANG Ming-liang, ZHAO Xiao-yan, YUN Shui-ying, TAI Jian-min, WEI Jian-rong
- 北京市石景山区室内空气中细颗粒物浓度水平及季节变化特征研究
- Surveillance for fine particles concentration in air in Shijingshan district of Beijing
- 疾病监测, 2015, 30(8): 672-678
- Disease Surveillance, 2015, 30(8): 672-678
- 10.3784/j.issn.1003-9961.2015.08.016
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文章历史
- 收稿日期:2015-06-10
2. 北京市疾病预防控制中心环境卫生所, 北京 100013
2. Beijing Municipal Center for Diseases Control and Prevention, Beijing 100013, China
近年来空气中细颗粒物(PM2.5)已成为国内学术界的研究热点。大量的毒理学和流行病学研究表明,PM2.5可引起机体多系统器官的广泛损伤,人群呼吸系统和心血管系统的发病与死亡和大气中PM2.5浓度呈正相关关系[1, 2, 3, 4]。随着国内经济的发展,环境大气PM2.5污染日趋严重,众多城市和地区灰霾天气频发,其主要原因即是空气中高浓度的PM2.5[5]。大气PM2.5污染问题已引起公众、媒体和政府部门的高度关注。2012年我国发布了大气环境中的PM2.5标准GB 3095-2012,同年北京市启动了35个点的大气PM2.5监测并开始在官方网站公布其实时浓度。然而人每日在室内度过的时间超过80%[6],因此室内空气PM2.5污染与健康的关系更为密切。但由于受人力、物力、财力及技术操作可行性等诸多因素的限制,室内空气PM2.5污染的研究还较为局限,多数为短时间的浓度监测,或者为探索室内PM2.5浓度的影响因素而进行的小样本研究[7, 8, 9, 10, 11, 12]。笔者选择人们停留时间较长的住宅、学校、办公室三类场所,连续开展12个月的监测,为了解辖区室内空气PM2.5污染水平及其特征,并为进一步的健康评估和卫生宣教提供数据支持。
1 材料与方法 1.1 监测指标PM2.5和PM10。
1.2 监测时间2013年5月至2014年4月(共12个月),每月2026日前后连续监测7 d,每天连续采样24 h(每月第一个监测日09:00开始,最后一天开始时间不晚于10:00)。监测中期(2013年12月23日至2014年4月27日)收集北京市环保局网站每日09:00公布的古城大气监测站点PM2.5与PM10的24 h平均浓度。
1.3 监测点设置因监测持续时间较长,为保证结果的真实可靠,采用方便抽样的方法(首先考虑被监测场所的配合度),选取位于1楼或2楼的住宅、学校、办公场所各1家,在住宅客厅、学校多功能厅、办公室的室内及室外共设立4个监测点,住宅和办公场所位于北京市西五环外约200 m,二者相距约300 m,学校远离交通主干道位于住宅小区内(位于前两个监测点西北方向约4 km),3个监测场所距离北京市环保局古城大气监测站点约2 km。作为监测点的办公室为空置房间,除更换采样滤膜外没有其他人员活动;学校监测点多功能厅主要为学生阅览课外书籍、上手工课的场所,每日人员活动时间不长且数量不固定;住宅监测点为4口之家。住宅与学校内只监测PM2.5,办公室内与室外同时监测PM2.5和PM10。监测时段室内禁止吸烟,学校和办公监测点每日09:0010:00和15:0016:00各开窗通风一次,每次30 min,住宅监测点通风时间因不易控制故不做要求,每日记录通风时间和烹饪情况。
1.4 监测方法 1.4.1 采样方法采用Deployable Particulate Sampler(DPS)System空气采样器(美国SKC公司),根据需要配备PM2.5单切割头或PM2.5与PM10双切割头,滤膜为47 mm(采集PM2.5)和37 mm(采集PM2.5-10)聚四氟乙烯膜(美国SKC公司),每24 h更换1张滤膜。采样流量为10 L/min,采样高度为1.5 m,室内监测点靠近室中央。为避免雨雪天气的影响,室外监测用的DPS采样泵放在防雨箱子中,采样头置于防雨箱外且其上方配备防雨帽。
1.4.2 检测方法依据HJ 618-2011《环境空气PM10和PM2.5的测定重量法》和HJ 656-2013《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》进行测定。空白膜和样品膜称量:在恒温恒湿天平室(温度17~26 ℃,相对湿度20%~40%),将滤膜平衡24 h,用1/10万天平(德国赛多利斯公司MSE125P型)称量,恒重条件为同一滤膜前后2次称量相隔1 h以上,2次称量之差<0.04 mg,如果达不到恒重条件,则在恒温恒湿天平室再平衡,直到满足恒重要求。
1.5 质量控制 1.5.1 采样部分对监测人员进行统一培训,确保规范娴熟完成采样操作;设专人采样,滤膜由专人称量并保管。采样前对每台仪器带负载(装空白滤膜)进行流量校准;采样前后对滤膜进行外观检查,完整无破损的滤膜方能使用;DPS采样泵使用充电电池供电,电池每天更换并进行充电(每次充电连续15 h以保证电池电量充满);采样期间如遇采样泵发生故障,检查故障原因,对采样器重新进行流量校准,如流量误差未超过±2%,且当天采样时间>20 h,则故障当天所用滤膜可作为有效样品,否则将滤膜弃用。采样后的滤膜放在专用滤膜盒中,一膜一盒,用密封袋密封后,置于冰箱冷藏室(4 ℃)冷藏保存,每月7 d采样结束后尽快送至实验室进行恒重称重。运输时避免阳光照射,气温超过25 ℃且长时间(8 h以上)运输样品时采取降温措施(使用冰排或冷藏箱)。
1.5.2 称量分析部分用标准滤膜实施质控,按照HJ 618-2011和HJ 656-2013要求制作标准滤膜,每次分析称量样品或空白膜时先称量标准膜,每次标准膜称量结果与原始质量之差在0.02~0.10 mg之间,均小于标准中规定的±0.5 mg的要求。
1.6 统计学分析
使用Excel 2007软件进行数据录入和整理,制作图表。使用SPSS 13.0软件进行统计分析,各项非正态分布变量的分类比较采用非参数检验方法:其中配伍组多样本间质量浓度比较、PM2.5/PM10比较均采用Friedman秩和检验,进一步的两两样本间检验采用Wilcoxon秩和检验精确法;成组样本间超标率的比较采用χ2检验。PM2.5及PM10的室内质量浓度与室外质量浓度比值(I/O)的比较采用配对t检验(采用Shapiro-Wilk检验对I/O数据进行正态分布检验,P>0.05时变量数据呈正态分布;用Levenes检验进行方差齐性检验,P>0.05时两组数据方差相等)。Wilcoxon多重比较检验水准选取(n=多重比较次数),其余α均取0.05。PM2.5与PM10的质量浓度相关性分析采用Spearman等级相关。
根据GB 3095-2012 中的二级标准(75 μg/m3)判定是否超标[13];依据HJ 633-2012中的重度污染标准(150 μg/m3)判定重度污染等级[14]。
2 监测结果 2.1 PM2.5浓度水平本次在4个监测点分别获得室内和室外空气中PM2.5样品252件和84件,3个室内监测点PM2.5总体平均值和中位数分别为 89 μg/m3和61 μg/m3,室外PM2.5浓度均数和中位数为120 μg/m3和92 μg/m3,结果见表 1。经Friedman秩和检验,3组室内PM2.5浓度数据差异有统计学意义(χ2=12.86,P<0.05),进一步用Wilcoxon秩和检验精确法进行两两比较,结果为室内PM2.5浓度住宅高于学校和办公室(Z学校-住宅=-2.99,Z办公-住宅=-2.74,P<0.01),而学校和办公室PM2.5浓度差异无统计学意义(Z=-0.55,P>0.05)。经Wilcoxon秩和检验办公室内PM2.5浓度低于室外(Z=-7.58,P<0.05)。
监测地点 | 样品数(件) | PM2.5浓度(μg/m3) | 超标数(件) | 超标率(%) | |||||
x | s | M | Q | Max | Min | ||||
注:(1)全监测时间段办公室外数据;(2)2013年12月23日至2014年4月27日办公室外数据;(3)古城大气监测点2013年12月23日至2014年4月27日同监测期数据。 | |||||||||
室内 | |||||||||
住宅 | 84 | 94 | 68 | 69 | 95 | 272 | 9 | 37 | 44.0 |
学校 | 84 | 88 | 74 | 58 | 99 | 267 | 5 | 34 | 40.5 |
办公 | 84 | 86 | 74 | 50 | 90 | 356 | 8 | 35 | 41.7 |
总体 | 252 | 89 | 72 | 61 | 96 | 356 | 5 | 106 | 42.1 |
室外(1) | 84 | 120 | 82 | 92 | 113 | 365 | 19 | 51 | 60.7 |
室外(2) | 35 | 161 | 95 | 125 | 173 | 365 | 25 | 27 | 77.1 |
大气(3) | 35 | 141 | 100 | 120 | 174 | 404 | 8 | 22 | 62.9 |
选取同期的室外空气中PM2.5浓度数据与古城大气监测点PM2.5日均浓度数据共35对,采用 Wilcoxon秩和检验进行比较,结果为室外PM2.5浓度高于古城站点浓度(Z=-3.40,P<0.05)。
按照GB 3095-2012[13]中PM2.5浓度日均限值二级标准(75 μg/m3)进行评价,各监测点的超标率见表 1。经χ2检验,3个室内场所PM2.5超标率差异无统计学意义(χ2=0.228,P>0.05),办公室内PM2.5超标率低于室外(χ2=6.100,P<0.05),室外与同期古城大气监测点PM2.5超标率差异无统计学意义(χ2=1.700,P>0.05)。
本次监测获得室内和室外空气中PM10样品83件和84件,其总体浓度水平见表 2。经Wilcoxon秩和检验办公室内PM10浓度低于室外(Z=-7.88,P<0.05),室外高于同期古城站点PM10浓度 (Z=-4.56,P<0.05)。
监测地点 | 样品数(件) | PM10浓度(μg/m3) | 超标数(件) | 超标率(%) | |||||
x | s | M | Q | Max | Min | ||||
注:(1)全监测时间段办公室外数据;(2)2013年12月23日至2014年4月27日办公室外数据;(3)古城大气监测点2013年12月23日至2014年4月27日同监测期数据。 | |||||||||
办公室内 | 83 | 103 | 81 | 76 | 105 | 426 | 11 | 19 | 22.9 |
办公室外(1) | 84 | 185 | 106 | 148 | 151 | 477 | 29 | 41 | 48.8 |
办公室外(2) | 35 | 232 | 121 | 230 | 210 | 477 | 29 | 22 | 62.9 |
大气(3) | 35 | 179 | 102 | 177 | 170 | 440 | 10 | 20 | 57.1 |
按照GB 3095-2012中PM10浓度日均限值二级标准(150 μg/m3)进行评价,各监测点PM10浓度超标情况见表 2。经χ2检验,办公室内PM10超标率低于室外(χ2=12.180,P<0.05),室外与同期古城大气监测点PM10超标率差异无统计学意义 (χ2=0.238,P>0.05)。
采用χ2检验,比较PM2.5与PM10的超标率,可见室内PM2.5的超标率高于PM10(χ2=6.730,P<0.05),室外PM2.5与PM10的超标率差异无统计学意义(χ2=2.400,P>0.05)。
2.2 时间分布特征 2.2.1 PM2.5日均浓度变化情况由图 1可见,PM2.5日均浓度变异较大,2013年9月至2014年2月期间(秋冬季)浓度峰值较高。根据HJ 633-2012中的重度污染标准(PM2.5日均浓度>150 μg/m3)进行统计分析[14],本次共监测到9次室内外PM2.5重度污染,除2013年5、7和8月外,其他月份均有涉及;PM2.5重度污染总天数为:3个室内监测点各有17 d(20.2%),室外共有24 d(28.6%),其中2014年2月重度污染天数最多(住宅内为6 d,其余监测点均为7 d)。分析图 1各条曲线的变动情况,可见室内与室外PM2.5浓度日变化趋势基本一致,未发现马彦等[15]观察到的极端天气时室外带入室内的PM2.5会滞留1~2 d的现象。
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图 1 2013年5月22日至2014年4月27日室内外PM2.5日均浓度 Figure. 1 Daily indoor and outdoor air PM2.5 concentrations from 22 May 2013 to 27 April 2014 |
按月计算PM2.5日均浓度均值,结果发现室内外PM2.5浓度均呈现78月浓度最低,23月浓度最高,1月和10 月浓度次高的规律。结果见图 2和表 3。
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图 2 2013年5月至2014年4月PM2.5浓度 Figure. 2 Daily air PM2.5 concentration from May 2013 to April 2014 |
μg/m3 | ||||
时间(年-月) | 住宅 | 学校 | 办公室内 | 办公室外 |
2013-05 | 65 | 63 | 40 | 90 |
2013-06 | 95 | 89 | 70 | 98 |
2013-07 | 60 | 55 | 54 | 67 |
2013-08 | 59 | 47 | 47 | 67 |
2013-09 | 84 | 74 | 66 | 85 |
2013-10 | 101 | 96 | 85 | 118 |
2013-11 | 71 | 63 | 74 | 109 |
2013-12 | 73 | 61 | 83 | 109 |
2014-01 | 90 | 91 | 85 | 129 |
2014-02 | 230 | 239 | 239 | 274 |
2014-03 | 124 | 113 | 128 | 187 |
2014-04 | 75 | 66 | 57 | 105 |
总平均 | 94 | 88 | 86 | 120 |
计算各季节PM2.5日均浓度均值,可见室内外PM2.5浓度冬季最高、夏季最低,见表 4。
μg/m3 | ||||
季节 | 住宅 | 学校 | 办公室内 | 办公室外 |
春季(3-5月) | 88 | 81 | 75 | 127 |
夏季(6-8月) | 72 | 63 | 57 | 78 |
秋季(9-11月) | 85 | 78 | 75 | 104 |
冬季(12-2月) | 131 | 130 | 136 | 171 |
分别计算每日办公室内、室外、古城大气监测点的PM2.5占PM10的百分比(PM2.5/PM10),统计结果见表 5。经Shapiro-Wilk正态性检验,结果显示室内与古城大气两组PM2.5/PM10数据不符合正态分布。采用Friedman秩和检验进行配伍组比较,显示3组数据差异有统计学意义(χ2=12.240,P<0.05),进一步用Wilcoxon秩和检验精确法进行两两比较,结果为PM2.5/PM10室内高于室外和古城大气监测点(Z室外-室内=-4.53,Z大气-室内=-2.97,P<0.01),而室外和古城大气监测点的PM2.5/PM10无差异(Z大气-室外=-2.37,P=0.018)。
指标 | N | x | s | M | Q | Min | Max |
I/O-PM2.5 | 84 | 67.2 | 19.7 | 68.2 | 28.1 | 22.2 | 117.6 |
I/O-PM10 | 83 | 53.9 | 20.7 | 53.5 | 29.5 | 17.8 | 104.0 |
PM2.5/PM10-室内 | 83 | 81.5 | 14.3 | 84.7 | 15.3 | 13.4 | 97.0 |
PM2.5/PM10-室外 | 84 | 63.3 | 13.2 | 64.1 | 15.2 | 27.8 | 89.1 |
PM2.5/PM10-大气 | 35 | 74.7 | 20.0 | 80.7 | 26.2 | 26.6 | 101.8 |
分别计算每日办公室内与室外的PM2.5浓度比(I/O-PM2.5)、PM10浓度比(I/O-PM10),I/O-PM2.5、 I/O-PM10的均值分别为67.2%和53.9%,统计结果见表 5。经Shapiro-Wilk正态性检验,显示两组数据均符合正态分布;经Levenes检验两组数据方差相等(F=0.238,P>0.05);经配对t检验,结果显示PM2.5的I/O>PM10的I/O(t=10.810,P<0.05)。
2.5 PM2.5及PM10室内与室外浓度的相关与回归选择办公室内与室外PM2.5浓度两组数据,使用Excel 2007做散点图,可见二者呈正线性相关趋势,见图 3。采用Spearman相关进行检验,两组数据存在正相关关系(r=0.926,P<0.05)。以办公室内PM2.5浓度为因变量(y),办公室外PM2.5浓度为自变量(x),进行一元线性回归分析,求得回归方程为y(μg/m3)=0.841x-14.804(R2=0.913,F=857.56,P<0.05)。
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图 3 室内与室外PM2.5浓度 Figure. 3 Indoor and outdoor air PM2.5 concentration |
同样,选择办公室内与室外PM10浓度两组数据,使用Excel 2007做散点图,可见二者亦呈正的线性相关趋势,见图 4。Spearman相关检验结果显示两组数据存在正相关关系(r=0.841,P<0.05)。以办公室内PM10浓度为因变量(y),办公室外PM10浓度为自变量(x),进行一元线性回归分析,求得回归方程为 y(μg/m3)=0.631x-14.734(R2=0.722,F=210.11,P<0.05)。
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图 4 办公室内与室外PM10浓度 Figure. 4 Indoor and outdoor air PM10 concentration |
对监测记录进行统计分析,可见监测期间3个室内监测点均无人吸烟;学校、办公室每日通风时间中位数分别为1.0、1.0和9.7 h,平均数分别为0.8、2.6和11.6 h,经Friedman秩和检验,3个室内监测点通风时间差异有统计学意义(χ2=102.860,P<0.05),进一步用Wilcoxon秩和检验精确法进行两两比较,结果为住宅通风时间高于学校和办公室(Z住宅-学校=-7.16,Z住宅-办公=-7.16,P<0.01),而学校和办公室通风时间差异无统计学意义(Z=-0.00,P>0.05);住宅内每日烹饪时长平均数和中位数分别为1.7 h和2.0 h,烹饪方式包括蒸、煮、炒、煎炸等。
3 讨论本研究显示,住宅、学校、办公室内空气PM2.5浓度均值分别为94 μg/m3、88 g/m3和86 μg/m3,均超过GB 3095-2012中规定的二级标准(75 μg/m3),上述3个室内监测点PM2.5浓度中位数分别为69 μg/m3、58 μg/m3、50 μg/m3,分别有44.0%、40.5%、41.7%的PM2.5超过二级标准值,且PM2.5重度污染(>150 μg/m3)的天数均达到20.2%,表明该系列监测点室内空气PM2.5污染严重。本研究选择的监测点室内污染源相对较少或开窗通风时间较多,因此该污染水平可能比其他部分场所PM2.5浓度还要低,胥美美等[16]20072008年的研究数据高于笔者研究结果,故室内PM2.5污染与防治问题应引起足够重视。
本研究显示,室外PM2.5浓度大于古城大气监测点PM2.5浓度,可能因古城大气监测点位于住宅小区内,远离交通主干道等污染源,而办公室外监测点距离交通主干道西五环较近(约200 m),局部交通污染影响导致办公室外监测点PM2.5升高。对3个室内场所PM2.5浓度及PM10浓度的中位数分别进行比较,结果均为住宅大于学校和办公室,而学校和办公室无差异。其原因可能与住宅内有烹饪和人员活动等污染源、离交通主干道近(约200 m)且通风时间较长,学校有人员活动等污染因素但其强度较低,而办公室只有室外污染、离交通主干道较近(约200 m)且通风时间小于住宅,从而导致PM2.5污染因素强度为住宅大于学校和办公室,而学校与办公室相当。
本研究还显示,办公室外PM2.5和PM10浓度均大于室内,表明建筑物对可吸入颗粒物有一定的阻隔作用,且对PM2.5-10的阻隔作用更为有效[17]。但无任何室内污染源的办公室内空气PM10和PM2.5浓度均值分别达到了103 μg/m3和86 μg/m3,且分别与室外PM10和PM2.5浓度变化趋势一致并呈现良好的正相关关系,表明建筑物对可吸入颗粒物的阻隔作用有限,室外可吸入颗粒物可通过开窗通风或门窗缝隙进入室内,验证了室外可吸入颗粒物是室内可吸入颗粒物的重要污染来源。
本研究还显示,PM2.5/ PM10室内(81.5%)高于室外(63.3%),表明室内外PM10的组成均以PM2.5为主,且室内PM2.5的主导地位更强。此结论与既往研究结果一致[18, 19]。本研究I/O-PM2.5(67.2%)高于I/O-PM10(53.9%)亦为该结论提供了有力支持。而且室内PM2.5的超标率亦高于PM10,故更应重视室内PM2.5的污染防治。
本研究I/O-PM2.5为67.2%,与马彦等[15]的研究数据(0.64)接近,低于王嫒等[20]的研究结果(6月、9月PM2.5的I/O分别为0.82和0.913),本研究I/O-PM10为53.9%,亦低于张振江等[21]的研究结果(采暖季和非采暖季PM10 的I/O 平均值分别为0.96 和0.88)。程鸿等[22]的研究认为当无明显的室内污染源时,I/O 比值较小。本研究办公室内无污染源,与马彦等[15]的研究监测点相似,而上述其他文献研究室内均存在污染源,从而导致不同研究I/O 比值差异。
本研究亦显示,室内外PM2.5浓度呈现明显的时间规律性,表现为23月(冬季)最高,78月(夏季)最低,与北京市的气候和室外污染物的排放特点一致:夏季潮湿多雨,有利于对空气中颗粒物的清洗;冬季因供暖燃煤增加导致PM2.5的排放增加,从而加重了PM2.5的污染程度。
由于室内PM2.5浓度受到吸烟、烹饪、清扫等多种室内活动及室外PM2.5的影响,因此时间、地点、类型不同其室内PM2.5浓度变化范围很大,本研究仅选择3类室内场所各一家且每家仅设置1个监测点进行分析研究,其结果代表性较局限。为更好地了解室内PM2.5浓度水平,进而为健康评估提供科学依据,建议各地区选择有代表性的室内场所,长期连续开展室内空气PM2.5浓度监测工作。
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